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高负载金属单原子催化剂的克量级合成—催化剂制备4

新博平台在线登录目前报道的金属单原子(

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新博平台在线登录)催化剂有以下几个缺陷。(

1

)金属单原子催化剂易于移动和聚集,需要复杂的方法来稳定金属原子;(

2

新博平台在线登录)由于不同的金属原子表现出不同的络合性质,合成方法并不能扩展到所有过渡金属原子上;(

3

)金属单原子催化剂较低的金属含量成为实际应用需求的主要障碍。因此,开发简便,通用的合成策略以获得高金属负载量的金属单原子催化剂显得尤为重要。

本文开发了一种新的热解配位聚合物策略,用于合成金属单原子催化剂,即通过一锅反应将双氰胺作为关键单元与金属前体配位,并与甲醛聚合以形成配位聚合物。将所合成的配位聚合物在氩气下的焙烧,并随后在氢气氛围下还原,最终合成金属单原子催化剂。该方法合成的金属单原子催化剂,金属含量较高,易于合成,可以进行克量级催化剂的合成,具有较高的实际应用价值。该方法显示出了广泛的通用性,可用于合成多种金属

SAS

催化剂,包括

SAS-Fe, SAS-Ni, SAS-Cu, SAS-Zn, SAS-Ru, SAS-Rh, SAS-Pd, SAS-Pt,

SAS-Ir

新博平台在线登录等。同时使用该方法合成的

SAS-Fe

实现了高达

30 wt%

铁的负载量,并且在苯乙烯的环氧化反应中展现出了优异的催化性能(产率

64%

,选择性

89%

,且仅使用氧气为唯一氧化剂)。

参考文献:

Xiong, Y.; Sun, W.; Xin, P.; Chen, W.; Zheng, X.; Yan, W.; Zheng, L.;Dong, J.; Zhang, J.; Wang, D.; Li, Y., Gram-Scale Synthesis of High-LoadingSingle-Atomic-Site Fe Catalysts for Effective Epoxidation of Styrene. Advanced Materials 2020新博平台在线登录, e2000896.

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202000896

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